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       【摘要】 
       目的研究土壤与四大南药不同部位汞含量及关系。方法利用氢化物原子荧光法测定四大南药各部位(根、茎、叶、花、果)与土壤中的汞含量，初步探讨土壤-南药间汞含量的关系。结果土壤、四大南药不同部位的汞含量各异，且汞含量指标都达到国家《药用植物及制剂进出口绿色行业标准(WM2-2001)》。结论海南生态环境良好，适宜四大南药的大规模种植。
       【关键词】  南药; 土壤; 汞; 含量; 相关性
       Research on the Content of Mercury in Soil - “Four South Medicines” by Hydride Atom Fluorescence Method
       FAN Chunlei1 ，ZHANG Jingying2，JIANG Wenchao2
       (1 Public Lab Center of Hainan University,Haikou 570228,China;2 Science and Engineering College of Hainan University, Haikou 570228，China)
       Abstract：ObjectiveTo study the content of mercury in soil and four south medicines.MethodsHydride atom fluorescence method was adopted to determine the content of mercury, various spots of four south medicine (roots, stems, leaves, flowers, fruits) and soil and the relationship of mercury content between soil - south medicine was investigated.ResultsThe content of mercury in soil, four big south medicine was different, and the mercury content conformed to the national medicinal plant and the preparation import and export green professional standard (WM2-2001).ConclusionHainan ecological environment is good, and is suitable for four south medicine large-scale plant.
       Key words： South medicine; Soil; Mercury; Content; Relevant
       汞作为重金属类环境激素，是一种极易在生物体内富集的有害元素，主要表现为在生物体间的生物吸收、生物吸附。根据其生物吸收系数的大小，汞的生物摄取量在中等吸收级别[1]。具有独特地理气候优势的海南省，省内各地盛产槟榔、益智、砂仁、巴戟(被称为“四大南药”)。一方面，由于资源对环境有依赖性，使得南药资源具有可垄断性，可以抑制重复生产;另一方面，由于工业、农业现代化进程的加快，使得南药赖以生存的生态环境遭到破坏，土壤重金属含量超标，造成南药中重金属污染，最终导致南药的“变异”。 韩小丽等[2]通过已有的文献报道，研究了中药材的重金属污染现状并作了统计分析，这几年常有中药出口被退货，理由是重金属和农药残留含量超标。重金属超标问题日益突出,成为限制出口的重要因素,各国对中药材中的重金属含量都作了相关规定。
       张仲胜等[3，4]通过研究土壤、植物与土壤、植物、食性昆虫的汞含量,探讨了汞的生物地球化学迁移，目前，对具有区域特色的海南产南药中的重金属的研究，还仅主要集中于海南本地产与市售中药材中重金属含量的比较上[5，6]。朱维晃等[7]对海南土壤样品中的重金属的含量以及蔬菜中的重金属含量分别进行了测定，但缺乏系统地对土壤和南药中汞元素的含量作相关分析的研究。本文分析了土壤和南药中的汞含量，同时对土壤与南药(包括不同部位)不同时期的汞含量作了相关性分析。
       1 器材与方法
       1.1 主要仪器与试剂AFS-820型双道氢化物原子荧光光度计(北京万拓仪器公司) ;汞编码空心阴极灯(北京真空电子技术研究所);分装式高压密封消化罐:内杯为PTFE材料(内容量70 ml，沈阳森华理化仪器研究所)。国家一级标准物质杨树叶(GBW07604),地矿部物化探研究所提供;硝酸(GR);氢氟酸(GR);盐酸(GR);试验用水为二次亚沸蒸馏水;稀释液为5%(V/V)的HNO3溶液;其余试剂均为分析纯。
       1.2 样品采集与处理
       1.2.1 样品采集巴戟、槟榔及其对应的土壤采集于海南省万宁市;益智、砂仁及其对应的土壤采于海南省陵水县。采集植物样品的根、茎、叶、花、果分开编号保存，采集的土壤样品按表层、中层、深层分开编号保存。
       1.2.2 样品处理将各植物样的根、茎、叶、花、果，依次用自来水、蒸馏水冲洗，去除泥土和污物后，用干燥箱(干燥温度为60℃，下同)干燥，各土壤样品自然风干。再将所有干燥过的样品粉碎并过40目筛，用干燥箱烘至恒重后，放入干燥器中备用。
       植物样品消解：精确称取0.5 g 的植物样，置于消化罐中，加5 ml 浓HNO3、2.0 ml HF，静置过夜，再加入 2 ml H2O2，装好高压密封消化罐,于160℃下加热4 h。待其自然冷却后再加入0.75 g的H3BO3，将消化液用稀释液定容至50 ml，待测。同时作样品空白。
       土壤样品消解：精确称取0.5 g的土样，置于烧杯中，加10 ml新配制的王水。沸水浴消化2 h，冷却后加入2滴5% K2Cr2O7 溶液后，用稀释液定容至50 ml后，进行干过滤，取其滤液(前5～10ml滤液丢弃)待测。同时作样品空白。
       1.3 汞标准系列溶液制备精确称取1.3595 g HgCl2，1.000 gK2Cr2O7溶于24 ml 50%(V/V)HNO3溶液，再用水稀释至1 000 ml，制得1 mg/ml的Hg标准储备液。
       1.3.1 土壤标准系列溶液将1.00 mg/ml的汞标准储备液用稀释液逐级稀释为0.50 μg/ml, 作为标准使用液，分别取标准使用液0.1，0.20，0.40，0.60，0.80，1.00 ml，用稀释液定容至50 ml，得浓度为1.0，2.0，4.0，6.0，8.0，10.0 ng/ml的汞标准系列溶液。
       1.3.2 植物标准系列溶液分别取8 ng/ml Hg标准溶液0.3，0.6，1.2，2.5，5，7.5 ml，用稀释液定容至50 ml，得浓度为0.048，0.096，0.192，0.4，0.8，1.2 ng/ml的汞标准系列溶液。
       1.4 汞含量的测定
       1.4.1 仪器精密度和检出限测定在最佳仪器参数条件下，分别连续6次检测植物空白溶液和5次国家植物标准样品(GBW 07604)杨树叶的消化液汞含量，检出限为0.016 ng/ml，植物标准样品(GBW 07604)杨树叶的测定量为(0.024±0.000 4)mg/kg。
       1.4.2 标准曲线线性方程以浓度为横坐标，荧光强度为纵坐标，土壤、植物标准系列溶液的线性回归方程分别：If =273.018 6X-57.6260、If =191.495 9X+1.240 9, X单位为ng/ml, 线性相关系数r分别为0.999 7，0.999 8。
       2 结果
       2.1 样品汞含量测定结果土壤的汞含量范围：0.299 4～0.586 6 mg/kg，根的汞含量范围：0.0934 3～0.197 9 mg/kg;茎的汞含量范围：0.069 87～0.142 8 mg/kg;叶的汞含量范围：0.0498 2～0.101 2 mg/kg;花的汞含量范围：0.055 00～0.139 6 mg/kg;果的汞含量范围：0.049 75～0.161 4 mg/kg。由表1可以看出，4种南药各自体系中的汞含量都有土壤>根>茎>果实的规律(图表横向比较)，槟榔花的汞含量较槟榔根、茎、叶、果都高，这可能与槟榔花比表面积较大，易于从大气中吸附部分的汞的原因有关。同时，槟榔、巴戟天土壤中汞的含量远远高于益智，砂仁土壤中汞的含量，这可能是因为槟榔，巴戟采集万宁市郊区马路边，土壤在一定程度上受到外界的污染;而益智、砂仁及其对应的土壤采于陵水县，生长于山脉的乔木下，土壤受外界污染较小。益智果实中的汞含量远远高于其他南药，其中原因有待于进一步研究。
       各样品汞含量测定结果(表1)表明，四大南药的入药部位(槟榔花、果;益智果;砂仁果;巴戟根、果)汞含量均低于国家《药用植物及制剂进出口绿色行业标准(WM2-2001)》的限量标准Hg≤0.2 mg/kg，说明所测四大南药从种植到收获时汞含量指标全部合格;根据国家土壤环境质量标准(GB 15618-1995)，土壤的平均汞含量除巴戟天种植区土壤稍高于国家一级土壤标准，达到国家二级土壤标准，其它3种南药种植区土壤均达到国家一级土壤标准。
       2.2 系列汞含量相关性分析从植物各器官及土壤汞含量的相关关系(见表2)可以看出,根与茎显著正相关，土壤与叶显著负相关。花与土壤、根、茎呈负相关，但相关性不十分显著;果与土壤、根、茎的负相关性更次之。其他各植物器官与土壤、植物器官之间看不出相关性。表1 各样品中汞的含量值　表2 相关性分析
       2.3 汞在四大南药-土壤中的迁移规律由表3可看出，四种南药各自体系中的汞的迁移率都有土壤>根>茎>果实的特点(图表横向比较)，同时对图表作纵向比较，可知益智与砂仁体系间汞的迁移率较高，特别是砂仁土壤与根间的汞迁移率超过60%，土壤与益智果实，砂仁茎间汞的迁移率超过40%，这可能与采集地的土壤为粘土黄棕壤，土壤中含有机腐殖质比较多，土壤较湿润、疏松、肥沃，植株易于从土壤中吸收养分有关(同时吸收了土壤中的汞);另一方面，巴戟天叶与土壤间的汞迁移率最小，仅为8.5%，且从表还可以观察出叶-土壤间汞的迁移率最小，最高的是砂仁，为33.8%，而巴戟天和槟榔-土壤间的汞迁移率分别为8.5%和16.0%，远低于其它器官的迁移率。表3 南药各器官汞含量占土壤汞含量的百分比
       3 讨论
       由表1可知，四大南药入药部位汞含量均低于国家《药用植物及制剂进出口绿色标准(WM2-2001)》的限量标准;由表2可知，除根、茎间汞含量显著正相关外，其余植物各器官及土壤间呈负相关或没有相关性，即土壤中汞含量对南药入药部位的汞含量影响不明显。综上可知，海南生态环境良好，适宜四大南药的大规模种植。
       【参考文献】
         　[1] 刘青松.环境污染与防治技术[M].北京：中国环境科学出版社，2003.
       
       [2] 韩小丽,张小波,郭兰萍，等.中药材重金属污染现状的统计分析[J].2008，33(18)：2042.
       
       [3] 张仲胜,王起超,郑冬梅,等.葫芦岛地区汞在土壤-植物-昆虫系统中的生物地球化学迁移[J].环境科学学报, 2008， 28(10): 2118.
       
       [4] 郑冬梅,王起超,张仲胜.葫芦岛市五里河土壤-植物系统中汞的迁移[J].中国环境科学2007,27(5):676.
       
       [5] 赖伟勇，符乃光，张俊清，等 海南产与市售六种中药材中重金属含量的比较研究[J].广东微量元素科学，2004，11(10)：34.
       
       [6] 张俊清，刘明生，符乃光，等. 海南与市售槟榔等中药材中重金属含量比较研究[J]. 中国野生 植物资源，2002，21(5)：51.
       
       [7] 朱维晃，杨元根，毕 华, 等. 海南土壤中Zn、Pb、Cu、Cd四种重金属含量及其生物有效性的研究[J].矿物学报，2004，24(3)：239.